Essai de mise au point d'un critère adequat de nocivité des polluants atmosphériqueset suggestions sur une campagne de lutte contre la pollution : symposium interrégional sur les critères et les methodes de mesure de la pureté de l'air, Genève, 6-12 août 1963

Vv' 0 R L D H E A L T H ORGANIZATION SYMPOSIUM INTERREGIONAL SUR IES CRITERES ET LES METHODES DE MESURE DE LA. PURETE DE L' Affi Genève 1 6-12 août 1963 / ORGANISATION MONDIALE DE LA SANTE WHO/AP/4 3 juillet 1963 FP~N~AIS S~ULEMENT / ESSAIS DE MISE AU PO mi' D' -qN CRITERE ADEQUAT DE NOCIVI'IE DES POLWANTS ATMOSPHÉRIQUES ET SUGGESTIONS SUR UNE CAMPAGNE DE IlJTI'E CONTRE LA. POLllJTION par D. Rondia Laboratoire de ToXicologie et Hygiène 1 Université de Liège 1. RESUME Les méthodes réflectométriques et opacimétriques mises au point pour l'esti- mation quantitative des fumées ne sont pas suffisantes pour définir le degré d'insa- lui,ri té de 1' air respiré 1 et ceci pour deux raisons. La première est technologique~ c'est la validité insuffisante des méthodes utilisées; la seconde est biologique~ ctest le manque de relation directe entre la toxicité des fumées inhalées et leur poids. On étudie dans ce but la validité d'un indice de fluorescence de l'extrait des filtres comme critère adéquat de leur nocivité. Dans les campagnes de lutte contre la pollution, il convient d'envisager séparément la pol~ution par produits toxiques, qui doit bénéficier d'une priorité absolue 1 et la pollution par prodUits désagréables 1 dont l'effet est surtout psycho- logique ou économique et dont la disparition est conditionnée par un meilleur aména- gement du territoire. 2. INTRODUCTION L'étude de la toxicité des polluants atmosphériques, pour des raisons dia- lectiques évidentes est axée sur l'analyse et le dosage des produits nocifs respirés par l'homme et les animaux. On classe aisément ces produits en deux groupes : les gaz qui ne seront pas abordés dans cet exposé, et les aérosols ou fumées. AP/4 Page 2 La récolte des fumées en continu~ dans les enquêtes régionales~ se fait par filtration d'un volume d'air connu sur un milieu fibreux. La détermination du poids de particules retenues sur le filtre ne peut se faire~ en routine~ par pesée directe, en raison du poids trop faible des échantillons. On procède dans ce cas à une estimation du poids par comparaison avec une échelle connue. Nous avons établi de telles échelles pour notre région~ qui est fortement industrielle, et nos tentatives d'en définir la validité nous ont permis de tirer des conclusions générales très importantes. 3. ETUDE DES METHODES UTILISEES Parmi les méthodes couramment utilisées dans l'estimation du poids des fumées récoltées sur des papiers filtres~ deux procédés sont d'emploi courant a) La mesure de la lumière réfléchie par la tache de fumée qui est utilisée sur une très grande échelle en Angleterre et en France. b) La mesure de la lumière transmise à travers la tache de fumée~ utilisée dans les premières enquêtes anglaises (Leicester) et sur plusieurs appareils améri- cains (AISI). 3.1 Etalonnage des méthodes On a récolté des échantillons de fumée (0~2 à 2 mg) sur filtres en fibre de verre tarés (surface utile : 20 cm2 ) dans les conditions de prélèvement définies par le DSIR. L'écarttype d'un poids de fumée est de 0~056 mg. La densité optique des filtres a été mesurée au spectrophotomètre (Zeiss PMQ II) à 4500 ~, en dix endroits du filtre. L'erreur type de la densité optique moyenne est de 0,008. Le pouvoir réfléchissant des filtres a été mesuré au réflectomètre (Evans Electroselenium). L'écart type de la mesure est faible (0~004). Le pouvoir réfléchissant R (en %) a été transformé en lo~10 100/R. AP/4 Page 3 Au moyen de ces données, on a calculé les corrélations entre la densité optique des filtres et le poids de fumée récoltée {tableau l) et ensuite entre la réflectivité et le poids {tableau 2). On a dessiné les droites de régression corres- pondantes. On a procédé au cours de la même année à quatre étalonnages de ce type de façon à mettre en évidence des facteurs saisonniers éventuels. Chacun de ces étalon- nages a comporté environ 30 échantillons de fumée. 3.2 Discussion des résultats La validité des échelles graphiques de conversion en poids de l'opacité ou de la réflexion d'une tache de fumée est extrêuement variable en raison, semble-t-il, de la diversité des caractères physico-chirniques des fumées pendant les périodes étudiées. Ces caractères sont sous la dépendance des conditions climatiques (direction des vents et degré hygrométrique de l'air surtout). On a établi que lE:s -,ariations ,iournalières autour des droites de régression. mensuelles (pour chaque fois 30 prélèvements de trois jours) dépassent, pour un niveau d'incertitude de 0,05, les variations des droites de régression saisonnières entre elles. On est fondé, dans ces conditions à adopter un graphique unique, valable pour toutes les saisons. Par une méthode indirecte (basée sur la comparaison 9es opacités et des ré- flexions entre elles), on a étudié l'influence de la situation des divers points de prélèvement d'un réseau, sur les caractères physico-chimiques des fumées prélevées. Pour plusieurs points distants d'environ 2 km et situés dans des zones polluées de caractère très différents, la relation entre opacité et pouvoir réfléchissant des filtres examinés est homogène. Cette homogénéité, de même que certains prélèvements effectués aux mêmes endroits pendant les périodes d'étalonnage nous permettent de dire que, pour un même niveau d'incertitude, la relation obtenue plus haut est valable pour toute la région. AP/4 Page 4 Le calcul de l'écart type d'une détermination d'un poids de fumée, à partir de la droite de régression annuelle établie expérimentalement est d'environ 30% pour chaque méthode étudiée. L'importance de cet écart type est entièrement due à la varia- bilité journalière des caractères physiques des particules récoltées. 3.3 Conclusions Si on replace ces observations sur un plnn théorique, on peut dire que la relation qui lie l'opacité ou la réflectivité du filtre, au poids des fumées arrêtées, n'est qu'exceptionnellement d'un type déterministe du genre de la Loi de Lambert. Les caractères variables des fumées dans l'air d'une ville donnent au contraire à cette relation un caractère probabiliste qu'on ne peut perdre de vue, qui limite singulière- ment la portée de ces procédés d'estimation du poids et empêche leur amélioration éven- tuelle. Le calcul de l'erreur enfin est rendu très difficile. L'écart type d'une mesure est d'environ 30 %. 4. ESSAI DE MISE AU POINT D'UN CRITERE ADEQUAT DE NOCIVITE DES POLUJANTS On adopte implicitement, dans la plupart des enquêtes continues sur la pollu- tion atmosphérique, l'hypothèse que la nocivité des particules en suspension dans l'air est répartie de façon homogène dans toutes les classes de dimension d'un échantillon et dans tous les échantillons récoltés. On exprime dès lors la concentration des fumées en poids par volume d'air. Outre qu'un tel paramètre n'est pas toujours le moins discu- table, il ne fait de doute pour personne, que, sur le plan strictement biologique, la toxicité des fumées inhalées est inévitablement liée à leur composition chimique. Il paraît donc indispensable de doser toujours un ou plusieurs éléments toxiques au moins dans les fumées récoltées (plomb, acidité, particulaire, hydrocarbures polycycliques, radioactivité, matière soluble dans le benzène, etc.) en fonction des caractères toxi- ques supposés de la pollution de l'air dans la rébion. On accumule à présent, dans plusieurs pays, de nombreuses données sur la con- centration des fumées dans l'air. Sans nier que de tels chiffres présentent déjà sur AP/4 Page 5 ceux des retombées de grosses poussières, dont on se contentait il y a 15 ans, une amélioration certaine, on peut à bon droit se demander 2i ce stade ne doit pas à son tour être dépassé. 4.1 Techniques proposées Le dosage des produits t-:Jxiques présente, or1 s'en doute, cle nombreuses diffi- cultés quand il doit être effectué sur des échantillons de fumée tr8s faibles. On ne peut nier d'un autre côté la nécessité d'un :Jancl nomb:!.~e de do::>ages si l'on veut sui-· vre la .concentration d'un produit en fonction de facteurs divers, tels l'éloignement des sources, l'alternance des saisons, la densité de la population, etc. On a, dans une tentative de simplificatLm, étudié en détail la validité d'un indice de fluorescence des fumées at;-nosphériquea en tant qu'indice de pollution a) par fumée, b) ou par h;ydrocarbures polycycliques. 4.1.1 Les échantillons de fumée prélevéf pour l'étude des méthodes opacimétrique et réflectométriquè, ont été extraits par du cyclohexane et la fluorescence des solutions obtenues a été mesurée au spectrofluorimètre à 4800 ~. On a ensuite examiné la relation entre la fluorescence des solutions et le poids des fumées sur les filtres. Les coefficients de corrélatio.n calculés sont satis- faisants pour les étalonnages d'hiver, mais sont toutefois moins bons que ceux qu'on a obtenuepour les méthodes opac.:imétrique et réflectométrique. Les étalonnages d'été ont donné des corrélations moins bo~~es, voire même non significatives (tableau 3). Le poids des fumées n'est donc lié à la fluorescence de leur extrait que d'une façon extrêmement variable. 4.1.2 Nous avons ensuite examiné, sur des échantillons prélevés en continu dans la région pendant trois ans, la relation existant entre la fluorescence des extraits de filtres (à 4800 ~) et leur concentration en 3,4-benzopyrène, ainsi qu'entre la fluores- cence et la concentration du total de six hydrccarburesJ dosés par la méthode de Commins (Fluoranthène, Pyrène, 1,2-benzopyrène, 3,4-b?nzopyrène, 1,12-benzoperylène, Coronène). AP/4 Page 6 Les résultats en sont donnés au tableau 4. On a enfin vérifié sur cet échantillonnage l'existence éventuelle de fac- teurs saisonniers, en classant les prélève:1ents par saison d'été et d'hiver. Le calcul montre que les corrélations sont significativement différentes pour les deux saisons (tableau 5) et que l'indice de corrélation global obtenu plus haut, quoique satisfaisant, est en réalité hétérogène. 4.2 Discussion des résultats La recherche d'un indice adéquat de la nocivité des polluants atmosphériques conduit à considérer la composition chimique des fumées respirables plutôt que leur poids ou le détail de leur granulométrie. Dans une enquête sur la répartition des cas de cancer du poumon dans une grande agglomération belge (500 000 habitants) située à proximité d'un combinat indus- triel important (sidérurgie et industries connexes), nous avons tiré profit d'une pro- priété particulière des produits sur lesquels repose une suspiscion légitime : les hydrocarbures polycycliques lourds sont en effet fortement fluorescents. L'échantil- lonnage auquel nous avions procédé permettait d'étudier en détail la valeur d'un tel indice. On voit (tableaux 4 et 5) que, l'hiver, les indices de corrélation entre fluorescence et poids d'hydrocarbures sont satisfaisants. L'été par contre, saison pendant laquelle on observe classiquement un abaissement de la concentration des hy- drocarbures polycycliques, la fluorescence des extraits de particules en suspension dans l'air devient irrégulière; on peut penser que pendant cette saison elle est due principalement à d'autres produits fluorescents. Parmi les s0urces les plus vraisem- blables, on peut retenir les huiles lubrifiantes rejetées sous forme d'aérosols par les innombrables véhicules de la région. Nous tentons actuellement d'améliorer cet indice en effectuant une chromato- graphie préliminaire sur gel de silice, afin d'éliminer les hydrocarbures aliphatiques avant de mesurer la fluorescence. Les résultats obtenus ne sont pas encore suffisamment nombreux pour conclure de façon définitive. 4.3 Conclusions AP/4 Page 7 Un indice de fluorescence n -t:Sté étudié dans le but Je remplacer le dosage détaillé des hydrocarbures polycycliques par une opération simple, reproductible et peu coûteuse. Sa validité pour la région industrielle dans laquelle l'expérience a été réalisée est inégale suivant les saisJns et imposç des réserves certaines quant à son emploi dans sa forme actuelle. 5. SUGGESTIONS POUR UNE CAMPAG11E DE LUTTE CONTRE IA POLLUTION DE L'AIR On peut baser ~ur de n~mbreux critères efficaces un8 lutte contre la pollu- tion de l'air : les ingénieurs sanitaires russes ont établi par exemple une liste de concentrations qu'il e:st souhaitable cle ne pas dép&s~or. D'autres cherchent à établir ces bases à partir d'études de morbidité ·JU de mortalité. Nous pensons qu'il est également important de définir l'urgence des divers points que comporte un programme de lutte : cette urgence doit dépendre avant tout de la t·Jxici té des polluants. Il est évident quc:; le programme établi différera suivant les régions envisag0es et qu'il ne pourra être fixé qu'après examen approfondi des situations respectives. 5.1 Examen d'une situation L'étude des corrélations entre pollution par fumées respirables et par hydrocarbures polycycliques, de 1959 à 1962, dans une grande agglomération belge et ses.faubourgs industriels, permet de démontrer les faits suivants. a) La pollution par fumée est continue dans toute 1'3.t;glomération : le combinat sidérurgique et ~es activités connexes, de même que la circulation automobile, émettent 60 à 70 % des fumées préle1:~es. Les i'oyers domestiques n'interviennent que pour 20 % du poids éles fumées environ. b) La pollution par hydrocarbures polycycliques est le; iait des foyers domes- tiques principalement, qui rejettent environ 80 % des hydrocarbures dosés. Ces émissions ont une allure saisonnière très marquée. La circulation automobile, jusqu'à présent, émet peu de ces produits. AP/4 Page è3 c) La pollution par hydrocarbures polycycliques présente des caractères locaux plus accentués que la pollution par fumées. La première est liée à la densité des habitations autour des points de prélèvement; la seconde est plus uniforme pour toute la région. 5.2 Remèdes à apporter En conclusion de l'enquête que nous avons conduite:: dans une région très industrielle, les remèdes doivent en première urgence intervenir au niveau des sources individuelles de chauffage. Ils se situent d'une part sur un plan technique (moderni- sation des foyers, élimination des taudis, chauffage urbain, zones sans fumées) et d'autre part sur un plan psychologique et éducatif. Les émissions industrielles (gaz et fumées) pour spectaculaires qu'ell~s soient parfois, ne doivent pas polariser l'attention de la foule, ct il convient plutôt de souligner qu'un droit certain de respirer un air propre, implique pour chacun le devoir de préserver cette propreté. Les problèmes de la circulation automobile viennent immédiatement après ceux des fumées domestiques, non pas parce qu'on peut dès à présent prouver la toxicité des gaz rejetés par les moteurs, mais parce que d'autres facteurs (qui ne sont pas dis- cutés ici, mais qui rentrent également dans le cadre des problèmes d'hygiène de l'en- vironnement) imposent une solution rapide : ce sont le bruit et la sécurité routière. Enfin, si les fumées industrielles n'ont pas souvent dans notre région, de caractère nocif, il est incontestable qu'elles sont désagréables et qu'elles créent une situation qui contraste singulièrement avec le niveau de confort auquel la majo- rité des grandes villes européennes est arrivée. L'amélioration de cette situation est éminemment souhaitable et ne peut être envisagée que sur le plan très vaste de l'aménagement du territoire. Il est urgent, à ce propos, d'insister auprès des urbanistes et des pouvoirs publics· sur la nécessité d'améliorer la qualité de l'air dans les grandes villes, en séparant de façon effective les zones résidentielles, industrielles et de grandes circulation. AP/4 Page 9 TABLEAU l. RELATION ENTRE DENSITE OPTIQUE DES FILTRES ET POIDS DE FUMEE RECOLTEE SUR UN FILTRE '(20 cm2) Nombre Coefficient Droite de Etalonnage de è.e _r_ég~e ~~:i,çn:t ___ ----. " ... . . -- ~ .. - •u- - . .. - -- --· .. ... -· ... corrélation··- --- - - -·- ·-· . --mesures Août 1960 23 0,849 Poids = 2,29 x + 0,081 mg i .. F.é::vrier. L961 l· 30 0,767 Poids = 2, ll·-x + O,l2l.mg.-~ -- .. 1961 1 0,885 Juin ! 27 Poids = 2,52 x + 0,105 mg 1 1 -. -·TAEfLËAU 2·.. RELATION ENTRE u)c ~O~ DEs· PitTRES ET FOIDS :DE FUMEE RECOLTEE SUR UN FILTRE (20 cm2 ) r 1 Nombre 1 Coefficient Etalonnage de de Droite de régression mesures corrélation Août 1960 19 0,904 Poids = 2,91 x + 0,165 mg :Oéc.e.mbre_1960. 32 .. - r .0,923- Poids == 2,60·x '+ 0,070 mg. Février 1961 1 39 1 0,869 Poids = 2,90 x + 0,212 mg 1 ' 1 1 -TABLEAU 3. RELATION ENTRE FLUORESCENCE DES EXTRAITS DU FILTRE ET POIDS DE FUMEE RECOLTEE SUR UN FILTRE (20 cm2 ) .. ---- ··- -- . - . ~ ' .. - -· - -··· -.~--· ...... .. _______ .. _________ ,.._..,.,.. ____ ... _, __ __ 1 1 ! 1 1 Nombre Coefficient 1 Etalonnage L de de Droite de régression .mesures. .. corr.élation - - --·· ·- ---. -.- ··- - - ... ... . -· Août 1960 26 0,54 Poids = 0,107 x + 0,491 mg Décembre 1960 22 0,82 Poids = 0,017 x + 0,320 mg Février 1961 2ô 0,88 Poids = 0,042 x + 0,270 mg Juin 1961 ! 19 0,34 1 Non significative AP/4 Page 10 Entre Entré 'rABLEAU 4. RELATION GLOBALE ENTRE LA FLUORESCENCE. DES EXTRAITS DE FUMEE ET LEUR CONCENTRATION EN HYDROCARBURES POLYCYCLIQUES (ENQUETE REGIONALE 1960-1962) : Coefficient Coefficient ·Nombre de mesures 102 de de qorrélation régression fluorescence et poids de 3,4 BP 0,786 0,537 fluorescence et poids de 6 hydrocarbures 0,844 0_,253 ! TABLEAU 5. RELATIONS SAISONNIERES ENTBE LA FLUORESCENCE DES EXTRAITS DE FUMEE ET LEUR CONCENTRATION EN HYDROCARBURES POLYCYCLIQUES (ENQUETE REGIONALE 1960-1962) 1 Entre fluorescence Entre fluorescence Ncr.1b:::·2 et 3,4 BP hydrocarbures .. et Saison li v polycycliques mesures Coefficient Coefficient Coefficient Coefficient corrélatif régressif corrélatif régressif Hiver 42 0,900 0,730 0,970 0,346 Eté 37 0,580 0,306 0,550 0,184